丹麦“国宝级”演员“拔叔”麦德斯·米科尔森在影片饰演反派,他凭借美剧《汉尼拔》、电影、《皇家赌场》等作品闻名,并以电影《狩猎》中的精湛演技获得2012年戛纳国际电影节最佳男演员。此外,凭借“佐罗”、“靴猫”两大角色为中国影迷熟悉的西班牙传奇男星、戛纳影帝安东尼奥·班德拉斯、《黑豹》女星香奈特·芮妮·威尔逊、英伦戏骨托比·琼斯也在片中贡献精彩表演。过去4部《非常小特务》共使用过两套阵容,第一套是安东尼奥班德拉斯和卡拉·古奇诺扮演父母,第二套是杰西卡·阿尔芭和乔尔·麦克哈尔扮演父母,后两人主演的《非常小特务之时间大盗》还曾引进到内地上映。